岗南水库沉积物间隙水有色溶解有机物的时空分布特征及差异分析

有色可溶性有机物(CDOM)作为溶解性有机物的重要组分,影响着水体中污染物质的形态特征和迁移转化过程.本研究运用紫外-可见光谱技术(UV-vis)以及三维荧光光谱(EEMs)技术结合平行因子分析法(PARAFAC),对岗南水库自入库河口到坝前主库区四季演变过程中沉积物间隙水CDOM的分布、光谱特征以及来源进行解析.结果表明,岗南水库沉积物间隙水CDOM的相对浓度a_(254)、a_(260)、a_(280)和a_(355)存在显著的季节差异,并且相对浓度大小为夏季春季秋季冬季;沉积物间隙水CDOM的E2/E3、E3/E4、E4/E6以及S_R存在显著的季节差异,呈现冬季高夏季低的特征;秋冬季的E2/E3以及E3/E4明显高于春夏季,并且秋冬季的E3/E4大部分均大于3.5,表明秋冬季沉积物间隙水CDOM具有更小的分子量和更低的腐殖化程度;三维荧光光谱通过PARAFAC解析出3种组分,分别为类酪氨酸(C1)、短波类富里酸(C2)和降解的腐殖类物质(C3),并且3种荧光组分间具有显著的正相关性(P0.001);岗南水库沉积物间隙水的CDOM总荧光强度和各荧光组分荧光强度呈现显著的季节差异,总荧光强度以及各组分的荧光强度呈现春季的最高、秋冬季次之、夏季最低的分布特征;秋冬季各个荧光组分占比不存在显著差异,春夏季各个荧光组分占比不存在显著差异,秋冬季与春夏季各个荧光组分占比存在显著差异;秋冬季沉积物间隙水CDOM生物源指数(BIX)和荧光指数(FI)均高于春夏季,表明秋冬季CDOM的自生源强于春夏季,与腐殖程度指标(HIX)的结果相吻合;PCA结合Adonis分析显示沉积物间隙水CDOM的光谱特征呈现显著的季节差异(P0.001);并且组分C1、C2、C3以及水质参数[氨氮、硝氮、亚硝氮、溶解性总氮以及溶解性总磷]均有很好的线性回归方程.综上,通过对岗南水库沉积物间隙水CDOM光谱特征进行研究,可以为分析岗南水库有机物污染特征和水质管理提供技术支持.     

MnO2/Al2O3催化剂-微气泡臭氧体系催化降解喹啉及其机理

制备了纳米MnO₂,并以Al₂O₃为载体制备了掺杂型MnO₂/Al₂O₃颗粒催化剂.催化剂焙烧温度和时间分别为500℃和4 h、MnO₂质量分数为8%时,催化剂具有最高的臭氧催化氧化活性.SEM分析表明,纳米MnO₂均匀分布于Al₂O₃载体表面.MnO₂/Al₂O₃催化剂的比表面积（BET）为183.22 m²·g^-1,平均孔容为0.27 cm³·g^-1,平均孔径为4.87 nm.建立了MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧催化反应体系,研究了该体系对喹啉的降解去除效果及其机理.臭氧微气泡的平均粒径为61.7 μm.微气泡臭氧投量为30 mg·L^-1时,反应60 min后喹啉去除率能达到95%以上;反应20 min后,MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧体系对实际煤化工废水二级出水的TOC去除率可达到55%以上.以叔丁醇作为分子探针,证明了羟基自由基（·OH）氧化作用在臭氧微气泡催化氧化体系中对喹啉的降解起到主导作用.     

生物质炭强化FeOOH类芬顿催化性能及其机制

采用醇助水热法制备了新型生物质炭修饰的α-FeOOH类芬顿催化剂（BC-FeOOH）,并通过扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）对催化剂进行了表征,证明生物质炭（BC）成功引入到α-FeOOH中.以罗丹明B（RhB）为目标污染物,考察了BC修饰量、催化剂及H₂O₂投加量对其催化效率的影响.结果表明,BC的引入可以极大地提高FeOOH的类芬顿催化性能.在pH中性、催化剂投加量0.6 g·L^-1、H₂O₂初始浓度10 mmol·L^-1的条件下,BC-FeOOH（22.2% BC）对RhB的降解率可达到90%,重复利用5次活性仍可保持在80%左右,且铁离子溶出浓度仅为0.08 mg·L^-1.进一步通过ESR在不同体系中的测试结果表明,BC的引入不仅可促进H₂O₂有效还原分解产生更多的羟基自由基（·OH）,而且增强了催化剂与污染物RhB的相互作用,促使污染物失电子氧化降解,从而提高了FeOOH的催化活性及催化稳定性.     

地下水波动带中细菌群落结构与水质响应关系

为揭示地下水波动带中细菌群落结构特征及其与地下水环境相互作用关系,选取哈尔滨市第一水源地作为研究区,采集地下水样品以及波动带不同深度（0~5m非饱和带和6~50m饱和带）含水介质样品,分别用于水化学分析和16S rRNA细菌高通量测序,依托冗余分析定量表述地下水质参数与细菌群落相关性.水化学分析结果显示,研究区地下水主要污染物为Fe、Mn、NH₄⁺和有机质,Fe、Mn超标与研究区特定地质背景有关,NH₄⁺和有机质主要来源于人类活动.微生物分析结果显示,非饱和带和饱和带的细菌群落结构差异性显著,非饱和带细菌群落丰度和多样性显著高于饱和带,Proteobacteria、Bacteroidetes、Actinobacteria、Firmicutes和Acidobacteria为研究区优势门,在非饱和带和饱和带的累积相对丰度分别为82.89%和98.64%.冗余分析（RDA）结果显示,门水平上非饱和带中与水质演化强相关的细菌类群是Bacteroidetes、Proteobacteria、Actinobacteria、Verrucomicrobia,贡献率分别为15%、14.8%、8.9%和5.2%;饱和带中对地下水质演化起主要作用的类群为Bacteroidetes、Acidobacteria、Actinobacteria和Firmicutes,贡献率分别为38.4%、19.0%、10.8%和9.1%.属水平上非饱和带中的Pseudomonas和饱和带中的Flavobacterium对Fe、Mn、NH₄⁺生物转化起主导作用.本研究为揭示地下水波动带中生物地球化学作用对地下水环境的影响提供了科学依据,对地下水污染修复具有重要的意义.     

黄土高原人工刺槐林土壤团聚体中不同活性有机碳从南到北的变化特征

不同粒径团聚体中的不同活性有机碳对人工林土壤质量改善及碳库动态平衡有重要的作用.本研究在黄土高原地区,从南向北沿着降雨和温度降低梯度选择淳化、安塞、绥德和神木共4个地区,比较研究了人工刺槐林土壤团聚体不同的活性有机碳含量变化及其影响因素.通过湿筛法将土壤团聚体分级为粉黏粒（<0.053 mm）、微团聚体（0.25~0.053 mm）和大团聚体（>0.25 mm）,用Leffory法测定3种粒径土壤团聚体低、中、高活性有机碳含量.结果表明：①4个样区大团聚体（>0.25 mm）含量由南至北呈先降低后增加趋势,微团聚体（0.25~0.053 mm）含量逐渐增加,粉黏粒（<0.053 mm）含量则先增后减.②4个样区中土壤团聚体3种活性有机碳含量大小顺序为低活性 > 中活性 > 高活性,其中,粉黏粒（<0.053 mm）低活性有机碳含量为1.02~1.52 g·kg^-1,中活性有机碳含量为0.53~0.91 g·kg^-1,高活性有机碳含量为0.28~0.43 g·kg^-1;而微团聚体（0.25~0.053 mm）低活性有机碳含量为1.02~2.02 g·kg^-1,中活性有机碳含量为0.46~1.20 g·kg^-1,高活性有机碳含量为0.31~0.85 g·kg^-1;大团聚体（>0.25 mm）低活性有机碳含量为1.08~3.07 g·kg^-1,中活性有机碳含量为0.70~1.96 g·kg^-1,高活性有机碳含量为0.48~1.24 g·kg^-1.③黄土高原人工刺槐林3种粒径团聚体的低、中、高活性有机碳含量主要与年均气温（MAT）、年均降雨量（MAP）、土壤SOC、TN和含水率显著相关（p<0.05）,且在同一活性下,活性有机碳含量与MAT、MAP、土壤TN、SOC、含水率的相关性随着土壤团聚体粒径的增大而越显著.研究结果对理解黄土高原土壤团聚体活性有机碳含量在空间尺度上的变化特征和影响因素具有重要意义.     

裂解温度和离子强度对不同来源生物炭胶体释放行为的影响

近年来环境中生物炭胶体形成受到广泛关注,它是生物炭在环境中物理分解作用的重要过程,对污染物迁移有着重要影响.然而,目前对生物炭胶体释放过程和影响因素的研究甚少,人们对生物炭胶体释放机理的认识还很有限.本研究以小麦秸秆和花生壳为生物质来源,系统地探讨了生物炭的裂解温度（300~700 ℃）和溶液离子强度（0.1~10 mmol·L^-1）对生物炭胶体产率的影响.结果表明,随着裂解温度的升高,生物炭的耐磨性增强,且在较高的裂解温度下（≥500 ℃）花生壳生物炭的耐磨性显著强于小麦秸秆生物炭.生物炭的胶体产率受到生物质来源和裂解温度的显著影响,花生壳生物炭的胶体产率低于小麦秸秆生物炭,高温裂解（≥600 ℃）生物炭的胶体产率显著低于中低温裂解生物炭.在相同溶液离子强度下,生物炭胶体产率与其亚微米级碎片率呈显著正相关（p<0.05）,即生物炭中亚微米级碎片率越高,生物炭胶体产率越高.当溶液离子强度从1 mmol·L^-1增加到10 mmol·L^-1时,两种来源生物炭的胶体产率均显著降低,其降低的程度因生物炭裂解温度而异,其中低温裂解（300 ℃）生物炭的胶体产率降低了11.1%~11.2%,中高温裂解（≥ 500 ℃）生物炭的胶体产率降低了60.0%~97.2%.     

预处理对园林垃圾混合物料联合厌氧发酵的影响

采用超声、微波及碱热预处理技术强化园林垃圾、厨余垃圾与果蔬垃圾联合厌氧发酵产气性能,并以未进行预处理的实验组作为对照。结果表明:4组实验pH值在2 d内迅速降低至7.24~7.45,反应后期可稳定在7.7~8.0,表明厌氧消化系统有较强的稳定性。挥发性脂肪酸（volatile fatty acids,VFA）浓度在第2~4天内达到最大值。乙酸和丙酸是4组实验中VFA的主要成分,两者比例之和在70%以上。VFA浓度在第13天后降低到500 mg/L以下,且以乙酸为主。氨氮（TAN）浓度在前4 d内出现一定波动,随后逐渐升高至2190~2410 mg/L。游离氨氮（FAN）浓度呈先降低后增加趋势,并在第13天后逐渐趋于稳定,为144~209 mg/L。沼气中甲烷比例在第2天后均超过50%,并在第11~12天时达到最大值61.4%~63.8%。修正的Gomperts模型模拟结果表明:预处理技术可缩短反应体系厌氧产沼的适应时间,提高前期产气速率。除此之外,超声预处理与碱热预处理可显著提高基质甲烷产率,由未处理时的396 mL/g分别提高到601,536 mL/g,而微波预处理使得反应体系甲烷产量略有降低。     

Long-term effects of silver nanoparticles on performance of phosphorus removal in a laboratory-scale vertical flow constructed wetland

Silver nanoparticles(AgNPs) have been widely used in many fields,which raised concerns about potential threats to biological sewage treatment systems.In this study,the phosphorus removal performance,enzymatic activity and microbial population dynamics in constructed wetlands(CWs) were evaluated under a long-term exposure to Ag NPs(0,50,and 200 μg/L) for 450 days.Results have shown that Ag NPs inhibited the phosphorus removal efficiency in a short-term exposure,whereas caused no obviously negative effects from a long-term perspective.Moreover,in the coexisting CW system of Ag NPs and phosphorus,competition exhibited in the initial exposure phase,however,cooperation between them was observed in later phase.Enzymatic activity of acid-phosphatase at the moderate temperature(10–20°C) was visibly higher than that at the high temperature(20–30℃) and CWs with Ag NPs addition had no appreciable differences compared with the control.High-throughput sequencing results indicated that the microbial richness,diversity and composition of CWs were distinctly affected with the extension of exposure time at different Ag NPs levels.However,the phosphorus removal performance of CWs did not decline with the decrease of polyphosphate accumulating organisms(PAOs),which also confirmed that adsorption precipitation was the main way of phosphorus removal in CWs.The study suggested that Ag NPs and phosphorus could be removed synergistically in the coexistence system.This work has some reference for evaluating the influences of Ag NPs on the phosphorus removal and the interrelation between them in CWs.     

保定市大气污染特征和潜在输送源分析

保定市是京津冀地区重要城市之一.为了解保定市大气污染物质量浓度特征和潜在输送源,对保定市国控点2017年1月1日-12月31日PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、O₃、CO等常规大气污染物数据进行分析,并利用TrajStat后向轨迹模型进行区域传输研究.结果表明:①ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）分别为（138±96）（84±66）（29±23）和（50±24）μg/m3,与2016年相比分别下降5.9%、9.1%、25.5%和13.1%;ρ（CO）较2016年下降了14.0%;ρ（O₃）较2016年增长了25.2%.ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（NO₂）和ρ（O₃）分别超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值的0.97、1.40、0.25和0.34倍,ρ（SO₂）和ρ（CO）未超标.②除ρ（O₃）外,其他污染物质量浓度均呈冬季最高、夏季最低的季节性特征,其中,冬季PM_2.5污染最为严重,春季PM_2.5~10（粗颗粒物）污染严重.③空气质量模型源解析结果显示,保定市ρ（PM_2.5）约60.0%~70.0%来自本地污染源排放.后向轨迹结果表明,在外来区域传输影响中,保定市主要受到西北方向气团（占比为21.7%~60.0%）远距离传输和正南方向气团（占比为34.8%~50.5%）近距离传输的影响.④PSCF（潜在源贡献因子分析法）和CWT（浓度权重轨迹分析法）分析表明,除保定市及周边区县本地污染贡献外,位于太行山东麓沿线西南传输通道的邯郸市、邢台市、石家庄市是影响保定市PM_2.5的主要潜在源区.研究显示,PM_2.5为保定市大气中的主要污染物,并呈冬季高、夏季低的变化特征,其主要来自西北远距离输送和南部近距离传输.      

微生物菌剂对堆肥功能微生物重构的影响

堆肥产品不仅可以作为有机肥或土壤改良剂,还可以在包气带土层防护地下水污染的过程中起到微生物载体的作用.在堆肥中接种菌剂能够加速堆肥进程,促进堆肥材料的腐熟,但是也有研究认为接种剂与堆肥土著微生物的竞争会导致菌剂无法发挥作用.为了阐明菌剂与土著微生物之间的相互作用,采用宏蛋白质组学方法,分析餐厨垃圾堆肥接菌组（木质纤维素混合菌剂）和对照组（未接菌）中功能微生物群落和碳水化合物代谢途径的变化.结果表明:接菌组中假单胞菌目（Pseudomonadales）和散囊菌纲（Eurotiomycetes）菌群的相对丰度比对照组分别提高了12.5%和22.0%,成为优势细菌和真菌,二者在碳水化合物代谢活性上也成为优势菌群.菌剂主要是由芽孢杆菌目（Bacillales）和散囊菌纲的曲霉（Aspergillus）组成,曲霉因具有堆肥系统所需的木质纤维素分解能力而成为优势真菌,而菌剂中的芽孢杆菌虽然数量较多,但是缺乏堆肥系统所需的功能而无法成为优势细菌.餐厨垃圾中易降解物质分解过程中产生的有机酸会导致酸性环境,对照组中能够适应酸性环境的芽孢杆菌目和酵母菌纲（Saccharomycetes）是优势群落,添加菌剂后,堆肥系统中土著的假单胞菌目和散囊菌纲具有较高的碳水化合物代谢活性和多种有机酸转化通路,因此在与菌剂中的芽孢杆菌目和土著的芽孢杆菌及酵母菌的竞争中成为优势菌群.研究显示,外源菌剂与土著微生物之间以及各土著微生物之间都会发生竞争作用,能否成为优势菌群取决于是否适应堆肥底物新陈代谢的变化,因此只要选择好菌剂的功能和接种时机,菌剂就能够发挥原有的作用.